ในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว สวนสุนันทา ได้เป็นที่ประทับของพระมเหสี พระราชธิดาและเจ้าจอมมารดาในพระบาทสมเด็จ พระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว จำนวน 32 ตำหนัก
รวมทั้งอาคารที่พักของบรรดาข้าราชบริพาร โดยมีพระวิมาดาเธอ กรมพระสุทธาสินีนาฎ ปิยมหาราชปดิวรัดา ประทับ ณ ตำหนักสายสุทธานพดล ตั้งแต่ พ.ศ. 2467 ปัจจุบันมีสภาพใกล้เคียงกับของเดิมมากที่สุดอยู่ 6 ตำหนัก
เนื่องจากมีผู้นำบุตรีและหลานของตน มาถวายตัวต่อพระวิมาดาเธอกรมพระสุทธาสินีนาฎปิยมหาราชปดิวรัดาเป็นจำนวนมาก พระวิมาดาเธอฯ จึงทรงให้สร้างโรงเรียนนิภาคารสอนตามหลักสูตรการศึกษาสมัยนั้น
รวมทั้งอบรมมารยาทและการฝีมือด้วยดำเนินกิจการไปโดยปริยาย
พ.ศ. 2480 ในรัชกาลพระบาทสมเด็จ พระเจ้าอยู่หัวอานันทมหิดล คณะผู้สำเร็จราชการแทน พระองค์ดำริที่จะให้เป็นที่พักอาศัยของนายกรัฐมนตรีคณะรัฐมนตรี และสมาชิกสภาผู้แทนราษฎร แต่คณะรัฐมนตรีลงมติ
ให้ใช้สถานที่นี้ให้เป็นประโยชน์ทางการศึกษา ของรัฐกระทรวงธรรมการจึงได้จัดตั้งให้เป็นสถานศึกษาสำหรับกุลสตรี ชื่อโรงเรียนสวนสุนันทาวิทยาลัย เมื่อวันที่ 17 พฤษภาคม 2480
ตั้งแต่วันนั้นจนถึงปัจจุบัน สวนสุนันทาพัฒนาด้านการศึกษาต่อเนื่องมีสาระสำคัญ สรุปได้โดยลำดับดังนี้
พ.ศ. 2480
เริ่มจัดการศึกษา 2 แผน คือ แผนกสามัญและแผนกวิสามัญ แผนกสามัญ เปิดสอนตั้งแต่ ชั้นประถมปีที่ 1 ถึงมัธยมปีที่ 6 สำหรับนักเรียนชั้นมัธยมปีที่ 7-8 นั้น
รับโอนจากโรงเรียนฝึกหัดครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์ โรงเรียนเบญจมราชาลัย โรงเรียนสตรีวิทยา และโรงเรียนสตรีโชตเวช แผนกเลขานุการสำหรับนักเรียนประถมที่ 1 เท่านั้นที่จัดเป็นสหศึกษา
ส่วนแผนกวิสามัญรับโอนนักเรียน ฝึกหัดครูประถมหญิง จากโรงเรียนฝึกหัดครูเพชรบุรีวิทยาลงกรณ์และรับนักเรียนที่จบชั้นมัธยมปีที่ 8 มาศึกษาหลักสูตรประโยคครูประถม (ป.ป.)1 ปี
มีทั้งประเภทนักเรียนนอกบำรุง คือ ผู้เรียนโดยทุนส่วนตัวและนักเรียนในบำรุง คือผู้สอบได้ทุนกระทรวงธรรมการ
พ.ศ. 2481
งดสอนชั้นมัธยมปีที่ 8 และแบ่งการเรียน การสอนเป็น 3 แผนกคือ แผนกประถมศึกษา แผนกมัธยมศึกษาและแผนกฝึกหัดครู พ.ศ. 2482 แผนกมัธยมศึกษาเหลือเพียงชั้นมัธยมปีที่ 1-6
ส่วนแผนกฝึกหัดครูเปิดสอนหลักสูตร ประโยคครูประถม (ป.ป.) 1 ปี รับจากผู้สำเร็จการศึกษาชั้นมัธยมปีที่ 6 ให้มาเรียนแบบอยู่ประจำทั้งประเภทในบำรุงและนอกบำรุง
พ.ศ. 2483
แผนกประถมศึกษาเปิดสอนชั้นเตรียมประถมแต่ปีต่อมาก็ยุบไปเปิดสอนที่โรงเรียน ละอออุทิศ
พ.ศ. 2486
ขยายการรับนักเรียนในบำรุงจากต่างจังหวัดทุกจังหวัด โดยจังหวัดเป็นผู้สอนคัดเลือก นักเรียนส่งเข้ามาเรียนอยู่ประจำ จังหวัดละ 2 คน
พ.ศ. 2490
รับเฉพาะนักเรียนในบำรุง มีทั้งจากส่วนกลางและส่วนภูมิภาค
พ.ศ. 2491
รับโอนนักเรียนประถมจากโรงเรียนละอออุทิศมาไว้
พ.ศ. 2495
เปิดสอนหลักสูตรประโยคครูประถม แผนกการงานสันทัด เช่น งานประดิษฐ์ งามไม้ งานพิมพ์ งานไฟฟ้า งานเสื้อผ้า ฯลฯ
พ.ศ. 2496
เปิดสอนหลักสูตรประโยคครูมัธยม (ป.ม.) 2 ปี แผนกการงานสันทัดรับจากผู้จบ ป.ป. การงานสันทัด
พ.ศ. 2498
เลิกหลักสูตร ป.ป. และ ป.ม. การงานสันทัดและเปิดสอนฝึกหัดครู หลักสูตรประกาศนียบัตร วิชาการศึกษา (ป.กศ.) 2 ปี รับจากผู้สำเร็จการศึกษาชั้นมัธยมปีที่ 6
เริ่มจากคิดคะแนนแบบหน่วยกิตแทนแบบร้อยละ
พ.ศ. 2500
เปิดสอนฝึกหัดครูหลักสูตร ป.กศ. รอบบ่ายเพื่อแก้ไขปัญหานักเรียน ที่สำเร็จชั้นมัธยมปีที่ 6 แล้วไม่มีที่เรียน รับนักเรียนฝึกหัดครูชายเป็นครั้งแรกและเริ่มมีนักเรียน
ทั้งประเภทอยู่ประจำและประเภทเดินเรียน เนื่องจากไม่มีหอนอนเพียงพอ
พ.ศ. 2501
เปิดสอนฝึกหัดครูหลักสูตรประกาศนียบัตรวิชาการศึกษาชั้นสูง (ป.กศ. ชั้นสูง ) รับจากผู้สำเร็จการศึกษา ป.กศ. และกระทรวงศึกษาธิการอนุมัติให้ยกฐานะโรงเรียนสวนสุนันทาวิทยาลัย
เป็นวิทยาลัยครูสวนสุนันทา จัดการเรียนการสอน เป็น 3 ฝ่ายคือ ฝ่ายอุดมศึกษา ฝ่ายมัธยมศึกษาและฝ่ายประถมสาธิต
พ.ศ. 2510
เปิดสอนฝึกหัดครูหลักสูตร ป.ป. แบบเร่งรัดรับนักเรียนที่สำเร็จชั้น มัธยมศึกษาปีที่ 5 หรือเทียบเท่ามาเรียน 1 ปี